Az ​akkor már újságírói hírnevének zenitjén álló Falk Széchenyivel 1859 októberében került – az utóbbi kezdeményezésére – kapcsolatba, s ettől fogva hetente többször is ellátogatott hozzá Döblingbe. A pszichózisától föltisztuló Széchenyi élete utolsó három-négy évében minden energiáját az önkényuralom elleni küzdelem szolgálatába állította. 1859-60 folyamán (amikor a nemzetközi helyzet alakulása, Ausztria fokozódó európai elszigetelődése a birodalom belső reformjának lehetőségét is elérhető közelségbe hozta) aktivitása valósággal lázas méretűvé vált. 1859 végén és 1860 elején a döblingi gyógyintézetben egyfajta illegális ellenzéki sajtóközpont jött létre, ahonnét a Bach-rendszer ellen agitáló röpiratok és újságcikkek egész sora indult el útjára. Annak a fegyvertársi gárdának, amelyet Széchenyi az abszolutizmusellenes gerillaharc céljára maga köré toborzott, Falk az egyik legtevékenyebb tagja volt. Nemcsak információi és összeköttetései jöttek kapóra Széchenyinek; tanácsait és észrevételeit is gyakran figyelembe vette. E személyes kapcsolat ténye nyilván közrejátszott abban, hogy az Oesterreichische Revue című folyóirat szerkesztője 1866-ban egy Széchenyiről 300 lapnyi munka (amelynek eredeti német szövege egyedül az említett folyóiratban látott napvilágot) volt az első terjedelmesebb Szécheny-életrajz.